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UVFenton法处理硝基苯废气的试验研究

文档作者：廖飞凤徐江兴徐薇文档来源：哈尔滨工业大学市政环境工程学		点击数：	更新时间： 2021年05月12日
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第35卷第3期
2002年6月
哈尔滨建筑大学学报
Journal of Harbin University of C．E．＆ Architecture
V0l_35 No．3
Jun．2002
UV／Fenton法处理硝基苯废气的试验研究
廖飞凤，徐江兴，徐薇
(哈尔滨工业大学市政环境工程学院，黑龙江哈尔滨1 50090)
摘要：室内空气中可挥发有机污染物对人体的危害严重影响了人们的生活质量和身体健康，Fenton试剂法处
理有机污水的研究较早．在液态时促进化学反应能够极大的提高低溶解性挥发性有机化合物(VOCs)的吸收
率，进而提高去除率．本文提出采用uV，Fenton法处理硝基苯废气，论述了该方法去除硝基苯废气的机理及影响
因素．实验表明，uV，Fenton法处理硝基苯废气效果较好，去除率达70％左右，可用于室内的循环空气处理．
关键词：VOCs；反应器；UV／Fenton法；硝基苯废气
中图分类号：X703 文献标识码：A 文章编号：1006—678~2002)03—0064—04
Treatment of nitrobenzene with UV／Fenton
LIAO Fei—feng，XU Jiang—xing，XU Wei
(School of Municipal＆Environmental Engineering．Harbin institute of Technology，Harbin 1 50090，China)
Abstract：It was fairly earlier to treat organic wastewater with Fenton as a reagent．Promotion 0t chemical reactions
at the liquid phas
．
e can significantly improye the absorption rate of low-solubility volatile organic compounds
(VOCs)，and then increase tlle eficiency of remova1．In this paper，the treatment of nitrobenzene with UV／Fenton
is proposed，mechanism and the reason why is discussed， and the factors having effect on the removal of
nitr0benzene are reviewed． Test results indicate that the treatment of nitr0benzene with UV／Fenton(：an remove
about 70％ of nitrobenzene，and this treatment can be used for treatment of indoor circulating air．
Key words：VOCs；reactor；UV／Fenton；nitrobenzene
去除空气中有害挥发性有机化合物(VOCs)
是近十年来普遍关注的重点和研究的主要课题．
VOCs来自室内生产工艺、设备、家具和围护结构
在内的所有物品，并在室内扩散、传递和反应．
硝基苯化合物常用于硝基苯制造、苯胺、联苯
胺、偶氮苯、染料生产的原料，是染料、苦味酸及苦
氨酸、苯胺、炸药、香料、医药、农药等有机合成工
业中最重要的基本中间体之一，也常用作有机溶
剂．硝基苯废气对人体危害极大，属重度危害有机
污染物，少量就能引起中毒，严重时昏迷、抽搐、呼
吸麻痹，具有致突、致畸、致癌性【1】．各国对大气中
硝基苯浓度均有严格限制，我国规定居住区大气
中硝基苯最高允许浓度为0．01 mg／m ，车问空气中
最高允许浓度为5 mg／m ．
收稿13期：2001—07—14
基金项目：黑龙江省自然科学基金资助项目
作者简介：廖飞风(1976-)，女，哈尔滨工业大学硕士
Fenton氧化法自1 894年由H．J．H．Fenton发明以
来，在废水处理中得到了广泛应用，能处理大多数
有机污染物，但对一些难氧化的物质，加人uV后，
可显著提高氧化效果，并用于废水处理的研究 ，
用于处理有机废气的研究很少．
硝基苯中的硝基为强钝化基，须在较强的条
件下硝基苯才能发生亲电取代反应，生成问位产
物，生物降解很难．本文研究利用uV／Fenton法处
理硝基苯废气，试验结果表明处理效果明显，产
生·OH自由基具有较高的氧化能力，硝基的邻-x~
位也可受到·OH攻击，只是需要更多的·OH自由基．
1氧化机理 61
Fe +HzOz(Fenton试剂)氧化还原引发体系比
起HzOz分解活化能低(39．4 kJ／mo1)，在室温下可
发生如下反应
Fe2++H2O2— Fe3++·OH+OH一 (1)
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第3期 廖飞风，等：UV／Fenton法处理硝基苯废气 堕 箜
产生的羟基自由基-OH具有极强的氧化性，
氧化还原电位为2．80，能对有机物、尤其是难生物
降解有机污染物进行氧化降解，使其完全矿化．
在uV光照下，分子吸收光子使电子激发，由
基态提升到激发态．当能量匹配时，会产生自由电
子、原子、自由基或分子碎片．在uV辐射下，Hz0z
的解离过程能产生·OH
H202+ ／．J---*2·OH (2)
Fe +H202+h —÷Fe +·OH+OH一 (3)
大量-OH除了可使相邻的同种或不同种分子
反应过渡到新的激发态外，还可产生一系列的次
级反应．如
Fe +H202—+Fe2++HO2-+H (4)
·OH+H20『_+H2O+HO2· (5)
Fe ++·0H—÷Fe 0H一 (6)
从而实现对污染物降解，而·OH的复合会减
弱有害物质的处理效果．
硝基苯气体难溶于水，采用物理吸收的方法
难以达到去除目的．在化学吸收中，由于吸收质
在液相与反应组分发生化学反应，降低了液相中
空气
硝基苯
纯吸收质含量，因而增加了吸收过程推动力，从
而提高了吸收速率．同时，由于溶液表面上被吸
收组分的平衡分压降低，增大了吸收剂的吸收能
力，有利于硝基苯气体进一步净化．在化学吸收过
程中，吸收速率除与扩散速率有关外，还与化学反
应的速率有关．如果反应进行迅速，以至在气液界
面附近便把溶人的溶质消耗净，使溶质在液膜内
的扩散阻力大为降低，因而加大了总传质系数．
本试验中，硝基苯废气的化学吸收过程是极
为主要的一个环节，以Fe +Hz0 溶液为吸收液，硝
基苯废气经过气一液相平衡和化学平衡，在液相
与·OH发生氧化还原反应，改变硝基苯的分子式，
使传质驱动力增大，吸收效率提高，更多的硝基苯
从气相转移人液相，并在液相氧化分解，达到去除
目的，反应生成的产物可能包括NO 、NO，、CO：、对
苯二酚、苯醌、三硝基苯、硝基苯酚系列、草酸盐、
醋酸盐、酯类、有机酸等．
2 实验方法和仪器
试验装置流程示意图如图l所示．
循环气泵
图1 UV／Fonton法处理硝基苯废气流程简图
Fig．1 Experimental process chart for removal of ni~obenzene with of UVlFenton
试验系统装置包括硝基苯废气的配气系统，
UVfFenton法反应器，气体采样分析及阀门、流量
计、温度计等．
配气系统中采用一台气泵，流量为0～120
L／min，有机蒸汽蒸发瓶置于恒温水浴中，温度控制
在50 o【=．硝基苯气体和经过滤除湿后的适量空气
泵人配气瓶混和，混合比由相应阀门调节，再进入
反应器．
试验装置主体一uV／Fenton反应器主要由
紫外灯、Fenton试剂、布气头等构成．主体采用玻
璃简，外表面包裹一层反光材料防止紫外线穿透
和对人体造成伤害．紫外灯功率25 w．废气南反
应器底部布气头进入自下而上与Fenton溶液接
触并形成气液传质界面，硝基苯废气扩散人液
膜，并在液膜内与Fenton试剂发生化学反应，进
一步加速气液传质，净化后的气体由反应器顶
部的出口排出．为方便控制气体反应时间及和
气液相接触的紊流程度，设一循环气泵，使待处
理气体闭路循环．
硝基苯气体浓度测定采用气相色谱法，电子
捕获，柱温采用170 oC，汽化室温度180 oC，检测器
温度220 oC．
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哈尔 滨建筑大学学报 第35卷
3 结果与讨论
3．1 H20：用量对去除效率的影晌
配制初始硝基苯废气浓度为C0=200 mg／m ，
反应器内pH调整为4，加入Fe ，使[Fe ]=20 mg／L，
反应器15 cC，循环气泵流量Q=I L／min，反应时间
为1 h． 在不同的H 0 用量下分析其去除效果，如
图2所示．
鬟
蒜
普
H20．4mg·L
图2 过氧化氢用量对硝基苯去除率影响
Fig．2 Effect of H2O2 on removal
of nitrobenzene
H：0z浓度对去除效率有明显影响，随H 0 浓
度增加去除效率增大，Hz0 浓度为33 mg／Lt~，去
除效果较好，而当H O 用量再增大，效果并不随之
增高．这是因为在一定浓度范围内，随H 0 浓度增
大，被紫外光和Fe 所产生的·OH增多，氧化性增
强，大量的·OH有助于克服苯环上-NO 的吸电子
作用．但H O 过高，所产生的·OH在没有与有机物
反应之前就相互碰撞而重新生成了H 0 从而出
现降解率反而下降的趋势．
3．2 Fe 浓度对硝基苯去除效果的影晌
试验条件同上，固定H O 浓度33 mg／L，改变
Fe +用量来测定Fe 寸去除效果的影响．
由图3看出，Fe 度为4 mg／Lt~，硝基苯降解
率最高，Fe 浓度再增大或减小，去除率都逐渐下
降．这是因为当Fe 浓度增大时，其对H 0 分解作
用逐渐加强，使H 02：9解为·OH，提高了体系的氧
化能力．但当Fe 铱度过高时，Fe 分解H 0 的过程
中会产生Fe ，而Fe 在pH为4时以Fe(OH) 形式存
在，对290-400 nm范围内的紫外光有较大的吸收，
从而降低了紫外线的强度，导致硝基苯去除率
下降．
3．3 pH值对硝基苯去除效果的影响
上述试验条件下，改变pH值，考察pH对硝基
苯去除效果的影响，如图4所示．
蔷
普
Fe2*／mg·L
图3 Fe 对硝基苯去除率的影响
Fig．3 Efect of Fe'- on remov~
of nitrobenzene
pH
图4 pH对硝基苯去除率的影响
Fig．4 Effect of pH on remov~
of nitrobenzene
由图中看出，pH值影响较为显著，在pH为4-7
之间去除效果较好．这可能是因为在pH为4～7之
间Fe¨以Fe(OH) 形式存在，在紫外光照射下，
Fe(OH)2+~如下反应
Fe(OH) + —— Fe +·OH (7)
因此，三价铁的羟基络离子吸收紫外光，生
成·OH和Fe ，Fe 反过来又可以加速H 0 的分解，
使H 0z分解率增大【5]．
3．4 循环流量对硝基苯去除效果的影晌
改变循环气泵的循环流量，考察循环流量对
硝基苯去除效果的影响．循环流量变化，直接影响
废气在反应器内停留时间和传质效率，从而影响
去除效果．试验结果如图5．
试验过程中通过循环废气方式既增加气一液
相的扰动程度，还能有效的控制反应时问，由于化
学吸收过程为扩散过程和化学反应过程的综合结
合，这就需要为传质提供较大的液面面积和加速
传质不饱和层的更新以加大传质驱动力，由图中
看出，随循环气流量增大，去除效率显著增大，Q
蚰 ∞ ∞ ∞ 如
哥 将瑚普
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第3期 廖飞风，等：UV／Fenton法处理硝基苯废气的试验研究 67
为1L／min时，去除率为69．15％ ，当Q再继续增大，
去除率反而下降，可能因为硝基苯为易挥发性物
质，扰动度过大，不利于溶解，且停留时间过短，反
应不够充分，从而去除率下降．
±幡
瑚
语
0 2 3
循环流量／L·min
图5 循环流量对硝基苯去除效果的影响
Fig．5 Efect of circulation flow on
removal of nitrobenzene
4 结论
(1)由以上试验结果和讨论可知，UV／Fenton
氧化法具有的高氧化性，对挥发性难生物降解的
有机物有着良好的矿化效果，是值得探讨的净化
室内空气VOCs的新方法，可用以降低新风能耗和
改善室内空气质量．
(2)室内气态污染物的理化性质不同，主要影
响因素也会有所差异，UV／Fenton氧化法去除硝基苯
废气，Fenton试剂浓度和pH对其去除率的相对影响
较大；处理装置的一些结构设计有待进一步优化．
参考文献：
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