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ZrO2-SiO2催化剂煤气甲烷化的影响

文档作者：刘文燕赵安民张海涛应卫勇房鼎业文档来源：华东理工大学大型工业反应器工程教育部		点击数：	更新时间： 2021年03月14日
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第40卷第1期
2012年1月
燃料化学学报
Journal of Fuel Chemistry and Technology
Vo1．40 No．1
Jan．2012
文章编号：0253—2409(2012)叭-0086-07
制备条件对Ni／ZrO2-SiO2催化剂煤气甲烷化的影响
刘文燕，赵安民，张海涛，应卫勇，房鼎业
(华东理工大学大型工业反应器工程教育部工程研究中心化学工程联合I 家重点实验室，l：海200237)
摘要：采用浸渍法制备了ZrO 一SiO 复合载体和Ni质量分数为6％的Ni／ZrO：一SiO：催化剂，考察了载体制备时浸渍溶液pH
值、焙烧温度和催化剂制备时的焙烧温度对Ni／ZrO。一SiO：催化剂煤气甲烷化反应性能的影响。采用x射线衍射、程序升温还
原和扫描电子显微镜等方法对催化剂进行了表征。结果表明，载体浸渍溶液pH值为8．0—9．0，载体焙烧温度为550℃ ，催化
剂焙烧温度为450 oC时，Ni／ZrO 一SiO2催化剂在煤气甲烷化反应中显示了最优的催化性能，CO转化率100％ ，CO 转化率
1．8％，CH4生成速率16．6 mmol／(h·g)。进一步表征发现，制备ZrO2一SiO。复合载体时，增大浸渍溶液的pH值有利于形成粒
径较小的亚稳态四方晶相ZrO ，可见四方晶相ZrO：更有利于甲烷化反应；载体焙烧温度会影响到NiO粒径的大小和其在催
化剂表面的分散，温度过高和过低都会导致NiO粒径大小的不适宜以及分散性的降低；催化剂焙烧温度过高则会导致NiO rj
载体间的相互作用减弱，NiO分散性降低。
关键词：镍；ZrO2一Si02；一氧化碳；二氧化碳；甲烷化
中图分类号：TQ536．9 文献标识码：A
Effect of preparation condition on catalytic
performance of Ni／ZrOz-SiO2 for methanation of coal gas
LIU Wen—yan，ZHAO An—min，ZHANG Hal—tao，YING W ei—yong，FANG Ding—ye
(Engineering Research Center of Large Scale Reactor Engineering and Technology，Ministry of Education，
State Key Laboratory of Chemical Engineering，East China University ofScience and Technology，Shanghai 200237，China)
Abstract：Ni／Zr0，一Si0。catalysts with 6％ Ni loading amount were prepared by impregnation．The Zr0，一Si0。
support was also synthesized by impregnation．Effects of PH value of the impregnating solution and calcination
temperature of support and catalyst on activities of Ni／ZrO．．SiO catalysts were investigated．The catalysts were
characterized using XRD．TPR and SEM measurements．Ni／ZrO。．SiO，(S5)catalyst exhibited excellent catalytic
activity with 100％ of CO conversion，1．8％ of CO。conversion and 16．6(mmol·h～·g )of CHd formation
rate．The preparation conditions were as follows：pH value of the impregnating solution。8．0 —9．0，calcination
temperature of support and catalyst．550 oC and 450℃ ．The mathanation activity of Ni／ZrO． SiO．was strongly
influenced by the ZrO phase change．The catalyst with tetragonal zirconia showed higher catalytic activity．The
increase of PH value of the impregnating solution was in favor of forming small tetragonal zirconia． The
calcination temperature of support influenced the grain size and the dispersity of NiO ．unsuitable temperature
might lead to il1．fitted grain size and aggregation． Exorbitant calcination temperature could weaken interaction
between NiO and the support，and lowered the dispersitv of Ni0．
Key words：nickel；Zr0，一SiO，；carbon monoxide；carbon dioxide；methanation
在中国天然气主要应用于化工、民用燃料和工
业燃料等重要领域。目前乃至将来天然气存在较大
的市场缺口，预测显示，2020年中国天然气缺口将
达500亿m。～900亿m ¨。中国西部煤炭资源丰
富，建有“西气东输”天然气管道，因而生产代用天
然气(SNG)具有重要的应用前景。另外，以煤为原
料生产的代用天然气，硫等污染物含量很低，环境友
好。因此，煤制SNG是煤洁净利用的重要途径之一。
甲烷化技术是煤制SNG的关键，该过程是在甲
收稿日期：
基金项目：
联系作者：
作者简介：
烷化反应器内，合成气(H。／CO为3．1～3．3)经{}}
化作用反应生成甲烷。甲烷化技术中催化剂足技术
的关键，所以研究开发高性能甲烷化催化剂将具行
重要的意义。Du等 制备了Nj负载最为3％ 的
Ni／MCM-41二氧化碳甲烷化催化刹，该催化齐lJ
很好的低温甲烷化性能，反应温度为573 K、 迷为
5 760 h～、压力为常压时，甲烷的选择性为96％
Kusama等 采用浸渍法制备_r Ru负载鲢为10％
的Ru／SiO 二氧化碳加氢催化剂，该催化剂 反应
2011-02—19；修回日期：2011-05—23。
国家科技支撑计划课题。
应卫勇，Tel：021~4252192，Fax：021~4252192，E—mail：wying@ecust．edu cn。
刘文燕(I985一)，女，河南温县人，硕士研究生，主要从事催化反应工程研究。
第1期 刘文燕等：制备条件对Ni／ZrO：-SiO 催化剂煤气甲烷化的影响 87
温度为473 K、流量为100 cm ／min、压力为5 MPa
时，甲烷的选择性为96．5％。
具有甲烷化 眭的金属主要是分布在第Ⅷ族的
过渡金属。Takenaka等 研究发现，不同金属负载
于SiO 载体上的甲烷化反应速率次序为：Ru>Co>
Ni>Fe>Rd>Pt。Ru具有良好的低温活性和甲烷选
择性，但价格昂贵，不具备工业化价值 ；Co虽然活
性较高，但其价格昂贵；Fe需在高温下操作，加压条
件下有大量液态烃生成 ；Ni具有适当的低温活性
和高的甲烷选择性，被广泛用于甲烷化催化剂。文
献报道用于甲烷化催化剂的载体主要有A1：O l7,81、
SiO，[ 川]
、
ZrO，[ 。 ]
、TiO，[ 等。Takenaka等 ]
研究了不同载体Ni基催化剂上的CO甲烷化反应
性能。结果表明，活性随载体的不同以下列顺序递
增：Ni／MgO

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